Sonderforschungsbereich 546

"Struktur, Dynamik und Reaktivität von Übergangsmetalloxid-Aggregaten"


Teilprojekt C10


Allgemeine Angaben
 
Thema:  Unbesetzte elektronische Zustände von Übergangsmetalloxid-Oberflächen und deponierten Clustern

Fachgebiete und Arbeitsrichtung: Experimentalphysik, Oberflächenphysik, Elektronenspektroskopie

Leiter:
 
 
 
 
 

 

Prof. Dr. Recardo Manzke
Institut für Physik
Humboldt-Universität zu Berlin 
Unter den Linden 6
10099 Berlin

Telefon: 030 2093-7853
Telefax: 030 2093-7795
E-Mail-Adresse: recardo.manzke@physik.hu-berlin.de


Beschreibung

Ziel des Teilprojekts ist ein mikroskopisches Verständnis der elektronischen Struktur der Oberflächen, dünnen Schichten und adsorbierten Cluster von Übergangsmetalloxiden in Hinblick auf ihre katalytische Wirksamkeit. Die impulsaufgelöste elektronische Bandstruktur bildet dabei die Grundlage für theoretische Modelle und nahezu alle makroskopischen Eigenschaften der Übergangsmetalloxide, die im Besetzten, aber insbesondere in diesem Teilprojekt auch im Unbesetzten experimentell bestimmt und direkt mit Rechnungen eines theoretischen Teilprojekts verglichen werden soll. Die Experimente nutzen die Kombination der winkelaufgelösten Methoden Photoemission und inverse Photoemission in einer Messapparatur. Dieses macht es möglich, die besetzten und unbesetzten Zustände in situ, an ein und derselben Oberfläche zu studieren, was insbesondere für die Reproduzierbarkeit bei Adsorptionsuntersuchungen von großem Vorteil ist. Darüber hinaus kann durch Eichung beider Spektroskopien auf eine gemeinsame Energieachse die besetzte und unbesetzte impulsaufgelöste elektronische Struktur aneinander angepasst und die (Oberflächen)-Bandlücken an beliebigen hochsymmetrischen Punkten sehr genau bestimmt werden. Ergänzt werden die impulsaufgelösten Untersuchungen durch Messungen der Zustandsdichte, u.z. im Unbesetzten durch Röntgen-Absorptionsspektroskopie, womit sowohl oberflächennahe als auch tiefere Schichten untersucht und die elementspezifische Zustandsdichte bestimmt werden können, und im Besetzten und Unbesetzten mit hoher Ortsauflösung durch die Raster-Tunnelspektroskopie. Zu Beginn des Projektes sollen die reinen Oberflächen der verschiedenen Vanadiumoxide untersucht werden, insbesondere die Volumen- und Oberflächenzustände (‚dangling bonds’) beiderseits, nahe der Fermi-Energie. Diese bestimmen nahezu alle Eigenschaften der Oberflächen, d.h. auch die Reaktivität der Übergangsmetalloxide, die für die katalytisch relevanten Reaktionen am Ende der Laufzeit studiert werden soll. Für die inverse Photoemission an schwach dotierten Halbleitern müssen die Versuchsbedingungen sehr sorgfältig eingestellt werden, wobei hinsichtlich Aufladung und Zerstörung der Oberfläche die Proben hinreichend dünn bzw. das Ultrahochvakuum extrem gut sein müssen. Untersuchungen an dünnen Volumenkristallen des TP C4 und an nach den Erfahrungen des ehemaligen TP C2 auf Cu3Au und mittels van der Waals-Epitaxie selbst hergestellten dünnen Schichten sind problemlos möglich. Wichtig ist hier der Einfluss auf die elektronische Struktur durch z.B. verschieden polare Oberflächen, Rekonstruktionen oder Defekte. An eine Erweiterung der Experimente auf andere Oxidaggregate, wie adsorbierte Cluster unterschiedlicher Größe und Dichte auf reaktiven und inerten Substraten, ist zukünftig ebenfalls gedacht.

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